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Il Fondo Manoscritti è il risultato del frazionamento di più raccolte documentarie, il frutto dello stratificarsi di differenti fondi la cui provenienza è riconducibie a lasciti, donazioni, acquisti e annessioni di documenti susseguitisi nel corso dei secoli. Non ultimo, infatti, è il fenomeno dell'inglobamento del materiale documentario giunto dalle numerose biblioteche conventuali sarde, in seguito alla soppressione degli ordini religiosi.

Il 18 Agosto 1891, l'allora direttore della Biblioteca, Erasmo Severini (1881-1892), in una nota preliminare all'inventario del Fondo Manoscritti, a proposito della eterogenea origine di questo materiale documentario, così scriveva: "Nell'anno 1881 quando a questa biblioteca venne lo scrivente, i manoscritti erano sparsi in diversi luoghi della medesima. Alcuni erano di provenienza di Monserrato Rossellò, e poi dei Padri Gesuiti. Altri dei Padri Scolopi e dei Carmelitani... non è detto con quali criteri [questo fondo] si sia formato..."Tra i primi documenti manoscritti immessi in questo grande fondo di plurima derivazione meritano di essere ricordati alcuni pregevoli esemplari provenienti dalle biblioteche dei conventi gesuitici soppressi di Cagliari.
Il 4 settembre 1778 il Vicerè Don Francesco Lascaris di Castellar, Magistrato sopra gli studi, avanzò al re una proposta con supplica; in essa egli chiedeva che il patrimonio bibliografico dei Gesuiti di Cagliari fosse riversato nella Biblioteca Universitaria della città. Solo a dicembre 1779, un dispaccio del sovrano permise alla Biblioteca di incamerare il patrimonio bibliografico dei tre collegi gesuitici cittadini di San Michele, Santa Teresa e Santa Croce (già soppressi nel 1773).
Con l'incameramento dei beni librari di questa congregazione religiosa, confluì alla Biblioteca Universitaria di Cagliari il preziosissimo fondo bibliografico che aveva costituito la biblioteca privata di Monserrato Rossellò, l'illustre giureconsulto cagliaritano, personaggio di spicco della Sardegna spagnola (secc. XVI-XVII) che con testamento del 1594 (morì nel 1613) aveva voluto rendere eredi della sua biblioteca, oltre che dei suoi numerosi beni, i Padri gesuitici del Collegio cagliaritano di Santa Croce.

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